El 29 de mayo de 2023, se confirmó su llegada al Chelsea FC como nuevo entrenador por las próximas 2 temporadas, es decir, hasta junio del 2025, con opción a un año adicional. La victoria en la final de la UEFA Europa League llevó al Villarreal a jugar la Supercopa de Europa en Windsor Park, en Irlanda, el 11 de agosto de 2021 contra el Chelsea. Esa misma semana, el Villarreal se reencontró con la victoria al doblegar al Valencia en Mestalla (0-2), en lo que fue un derbi condicionado por la eliminatoria ante los reds, por lo que la alineación amarilla estaba compuesta principalmente por suplentes. En la décima jornada llegaría otra derrota, esta vez frente al Valencia C. F. por (1-3), con una sensacional actuación de Mustafi que hizo un doblete. A nivel de clubes, su mejor actuación se dio con el Manchester United en la temporada 2010/2011 en donde fue campeón de la Premier League y la Community Shield, siendo uno de los goleadores del equipo y superando a grandes figuras como Wayne Rooney y Michael Owen.
La victoria por 4-0 contra el Newcastle United en el Boxing Day permitió a los de Klopp ampliar su ventaja en la liga a seis puntos en la mitad de la temporada, además de convertirse en el cuarto equipo de la Premier League que permanece invicto a estas alturas. En el inicio de la temporada, el alemán compró jugadores cómo Darwin Núñez, Cody Gakpo, Fábio Carvalho y Arthur Melo. De cara a la nueva temporada, el Villarreal realiza una remodelación de la plantilla, vendiendo a futbolistas como Ikechukwu Uche, Gerard Moreno, Chechu Dorado o Luciano Vietto, y cediendo a jóvenes talentos como Moi Gómez o Sergio Marcos González. Se lesionaron jugadores como Bruno Soriano, Denís Chéryshev, Luciano Vietto, Mateo Musacchio o Sergio Asenjo. A partir de este momento llegaría el mejor momento del conjunto de Villarreal, logrando cinco victorias consecutivas en liga, una de ellas en el Estadio Vicente Calderón frente al Atlético de Madrid con un gol de Luciano Vietto, además en este mes de diciembre cerraría su participación en la Europa League con una victoria por (0-2) ante el Apollon Limassol, pasando a los dieciseisavos de final como segundo de grupo por detrás del Borussia Mönchengladbach, enfrentándose en dicha ronda contra el Salzburgo.
En este mes de diciembre el Villarreal alcanza también los octavos de final de la Copa del Rey tras derrotar al Cádiz C. F. por un total de (5-1) en el global de la eliminatoria, con un (1-2) en Cádiz y un (3-0) en Villarreal. El Villarreal fue elegido además por la LFP como el mejor club del mes de diciembre, camiseta japón en el que el equipo contó todos sus partidos por victorias. Los amarillos derrotaron al equipo oscense en El Madrigal (2-0) y pasaron a octavos de final, viéndose las caras con el Athletic Club y siendo eliminados tras perder en el Estadio de San Mamés (3-2) y en El Madrigal (0-1). Sin embargo, la campaña en Liga no pudo ir mejor y el Villarreal encadenó seis triunfos seguidos, ante Rayo Vallecano (2-1), Real Madrid (1-0), Real Sociedad (0-2), Valencia C. F. (1-0), Deportivo de La Coruña (1-2) y Real Sporting de Gijón (2-0), finalizando la primera vuelta en cuarta posición. Los amarillos perdieron 2-0 y la polémica envolvió a Marcelino García Toral, entrenador del Villarreal, tras sus declaraciones durante la semana previa al encuentro.
El equipo acabó la liga en quinta posición y estuvo marcada por el adiós de Bruno Soriano y Santi Cazorla dos símbolos del club. En abril de 2017, después de una pausa de casi tres años en su expansión, City Football Group anunció la adquisición del equipo de segunda división uruguaya Club Atlético Torque, que luego pasaría a llamarse Montevideo City Torque. «After Zlatan Ibrahimovic’s 32nd trophy win, who are the most decorated players in football? The California Birth Index. ↑ «Ya está el equipo ideal de la Premier League». ↑ «Adebayor anuncia su retirada a los 39 años». ↑ Shepherd, Rebecca (4 de octubre de 2018). «Chelsea Peretti And Andy Samberg Went From Childhood Friends To ‘Brooklyn Nine-Nine’ Legends». ↑ «Jesse Lingard: Birmingham City signs Manchester Utd. En la Premier, los Spurs pelearon hasta las últimas jornadas por la 4.ª plaza, pero finalmente una derrota contra el Manchester City por 1-0 les dejó sin opciones de volver a jugar la Liga de Campeones. Los de Marcelino ganaron a Granada C. F. (1-0), Málaga C. F. (1-0) y Levante U. D. (3-0) en El Madrigal, mientras que empató frente al R. C. D. Espanyol en Cornellá (2-2), Athletic Club en Estadio de San Mamés (0-0) y Atlético de Madrid en el Estadio Vicente Calderón (0-0). En dieciseisavos de Europa League, eliminó al SSC Nápoles, uno de los cocos de la competición, tras derrotarle en El Madrigal (1-0) y empatar en San Paolo (1-1). El Bayer Leverkusen fue su rival en octavos, al que también eliminó tras el 2-0 en España y el 0-0 en Alemania.
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